我院教師在Nature子刊發表電解水制氫最新研究成果

近日，我院闵宇霖教授、朱晟副教授聯合中國科學技術大學俞書宏院士、高敏銳教授，設計開發了一種兼具高活性、高穩定性的質子交換膜（PEM）電解水非銥基陽極催化劑，首次提出了摻雜位點介導羟基溢流反應機制。相關成果以“Cr dopant mediates hydroxyl spillover on RuO2 for high-efficiency proton exchange membrane electrolysis”為題發表在Nature子刊《自然·通訊》（Nature Communications 2024, 15, 7861）上。論文第一作者為我校bevictor伟德官网2024屆碩士研究生沈煜，bevictor伟德官网為論文第一單位和通訊單位。

由可再生能源驅動電解水制綠氫是實現“雙碳”目标的有效途徑。PEM電解水制氫因其産氫純度高、電流密度大、動态響應快、與可再生能源适配性好等特點，被認為是最具潛力的制氫技術。然而，陽極析氧反應（OER）的緩慢動力學和強酸性工作環境使其嚴重依賴極端稀缺的貴金屬銥（Ir）及其氧化物作為電催化劑，開發兼具高活性與高穩定性的非銥基陽極催化劑對提升PEM電解水産氫效率至關重要。

鑒于此，研究人員報道了一種含氧空位的鉻摻雜二氧化钌催化劑（Cr0.2Ru0.8O2-x），其在酸性介質中表現出優異的OER性能：達到10 mA cm-2的電流密度僅需170 mV過電位，并穩定運行2000小時以上。進一步将其裝配至實際PEM電解池的陽極，達到1 A cm-2的電流密度僅需1.77 V槽壓，并穩定運行200小時以上。

一系列原位測試和DFT理論計算表明，鉻摻雜和氧空位共同誘導産生了一種非常規的OER機制——摻雜位點介導羟基溢流反應機制（Dopant-mediated hydroxyl spillover mechanism）。在反應過程中，Cr作為Lewis酸性位點可以從水中連續捕獲羟基物種并溢流至Ru活性位點，将反應的決速步驟由常規吸附質演化機制（AEM）的OOH*生成轉變為O2生成，大幅降低了反應能壘，在不犧牲穩定性的條件下顯著提高了催化活性。同時，Cr作為可變價态元素，可以在反應中向Ru動态提供電子，抑制了活性位點的過度氧化溶出，進一步提高了催化穩定性。

論文在第一輪審稿中即受到三位獨立審稿人的一緻好評：“the authors propose a novel dopant-mediated hydroxyl spillover mechanism…the research is interesting and informative”、“The characterization of catalyst structure is comprehensive, and the manuscript is well-written”、“The results are interesting and catalyst structures, reaction mechanism are well studied”，表明我校在電解水制氫領域的研究獲得國際同行的認可。

該工作得到國家自然科學基金、上海市電力材料防護與新材料重點實驗室、上海市儲能電池測控技術服務平台的支持。

論文鍊接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-51871-z

bevictor伟德官网  供稿